大連化物所發表選擇性加氫研究綜述文章

撰稿: 大连化学物理研究所 發布時間:2019-11-18

  近日,大連化物所催化與新材料研究室王愛琴研究員和張濤院士團隊受邀撰寫了題爲“Selective Hydrogenation over Supported Metal Catalysts: From Nanoparticles to Single Atoms”的綜述文章。

  

  選擇性加氫是指當反應物中含有兩種可還原官能團時,其中靶向官能團被加氫而另一種不受影響的過程,在石油化工(如烯烴中微量炔烴/二烯烴的去除)及精細化工等行業中有廣泛的應用。由于傳統納米催化劑上常發生過度加氫現象,所以高選擇性地獲得目標産物仍存在巨大挑戰。

  研究表明,在選擇性加氫反應中,通過調變催化活性中心的幾何結構來減弱非靶向官能團的吸附強度是改善選擇性的有效手段。研究者由此提出了“active site isolation”策略。本文综述了在炔烃、α,β-不饱和醛/酮和硝基苯乙烯选择性加氢反应中实现“active site isolation”策略的方法,包括对传统纳米催化剂进行修饰(如吸附含N/S/P原子的有机物,以金属氧化物或炭材料对纳米颗粒进行部分包埋,以孔道规整、孔径可调的多孔材料对纳米颗粒进行封装等)以及构筑单原子催化剂(包括负载型单原子,单原子合金/金属间化合物)。文章评述了各种方法的优劣,并对该领域的发展进行了展望。

  王愛琴和張濤團隊一直致力于高分散催化劑在選擇性加氫反應中的研究,並陸續研制出Pt1/FeOxNat. Commun. 2014, ;Green Chem. 2016, ;Chem. Sci. 2017, ;Nat. Commun. 2019, ),Pd-Au(Ag, Cu)/SiO2ACS Catal. 2015, ;ACS Catal. 2017, ),Pd/ZnO(ACS Catal. 2016, )和Co-N-C(Chem. Sci. 2016, )等多種單原子催化劑,以及Au/ZnAl-HT(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, ;J. Catal. 2018, ),Ni/AC(Chem. Commun. 2017, )等納米催化劑。以上催化劑在乙炔、3-硝基苯乙烯等選擇性加氫反應中表現出優良的催化性能,其中,單原子催化劑Pt1/FeOx 和Pd/ZnO分別在3-硝基苯乙烯和乙炔選擇性加氫反應中是迄今爲止文獻報道的活性和選擇性最優的催化劑。

  該綜述文章發表在Chemical Reviews上。上述工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项(B)“能源化学转化的本质与调控”和国家重点研发计划等项目的资助。同时,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/图 张磊磊)